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    我校郭俊杰教授团队在Adv. Mater.刊发氢燃料电池关键电极材料的突破性研究进展

    发布时间:2024-11-23 来源:新材料界面科学与工程教育部重点实验室 作者:文字/刘培植 

    我校郭俊杰教授团队在燃料电池关键电极材料的研发取得突破进展,通过纳米孔边界重构大幅提升二维Pd纳米筛的ORR性能,材料领域顶级期刊《Advanced Materials》发表了题为“Greatly Enhanced Oxygen Reduction Reaction in Anion Exchange Membrane Fuel Cell and Zn-air Battery via Hole Inner Edge Reconstruction of Two-dimensional Pd Nanomesh”的研究论文。共同第一作者为国产亚洲精品美女久久久_99久无码中文字幕一本久道_亚洲成AV人影院_亚洲AV影院一区二区三区 狠狠躁夜夜躁人人爽天天不卡_国产激情久久久久影院老熟女_精品性高朝久久久久久久硕士生田嘉康,分析测试与仪器共享中心宋艳慧实验师,和陕西科技大学郝晓东副教授。通讯作者为郭俊杰教授,许并社教授,和昆士兰科技大学孙子其教授,国产亚洲精品美女久久久_99久无码中文字幕一本久道_亚洲成AV人影院_亚洲AV影院一区二区三区 狠狠躁夜夜躁人人爽天天不卡_国产激情久久久久影院老熟女_精品性高朝久久久久久久为论文第一完成单位。

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    氧还原反应(ORR)是燃料电池等清洁能源装置的关键反应,其缓慢的动力学是制约装置整体效能的瓶颈。碱性电解质是实际工业应用更理想的介质,但铂族金属(PGM)表面难以在碱性介质中达到最佳的氧结合强度。因此,开发高性能的碱性ORR电催化剂是推进燃料电池工业应用的关键。原子层厚度二维金属纳米片具有较大的活性比表面积和独特的电子结构,在ORR催化领域表现出潜在的应用价值。而二维金属纳米片极大的长径比和多层堆叠现象限制了电化学反应过程中的纵向传质,通过引入均匀分布的纳米孔不仅可以增强二维金属纳米片的传荷与传质能力,而且有助于暴露孔道边缘的活性晶面和不饱和配位原子,从而达到协同增强电催化性能的效果。

    本研究通过一种简便的室温还原方法,实现了具有丰富纳米多孔结构的二维钯纳米片(Pd NM)克级制备,与纳米片正常晶格间距相比,在纳米孔内边缘晶面间距明显增大,通过孔内边缘重构(HIER)和高活性晶面的充分暴露有效提升了催化能力。通过球差校正显微技术(AC-TEM)、X射线吸收精细结构谱(EXAFS)和X射线吸收近边结构谱(XANES)等手段对Pd NM催化剂的多孔形貌及孔内晶面重构现象进行精确表征(图1)。

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    图1 Pd NM的形貌、电子结构及局部原子配位环境分析

    利用HIER构建的纳米多孔结构显著提高了Pd NM的催化活性,具有良好的结构稳定性,即使在碱性介质中也具有更强的环境耐久性,并且与商用Pt/C和Pd/C催化剂相比,具有更高的质量活性(MA)和比活性(SA)。具体来说,如图2所示,在0.1 M KOH溶液中,Pd NM的质量活性分别比商用Pt/C催化剂和Pd/C催化剂在0.9 VRHE下的ORR催化活性提高27.8倍和23.6倍,超过了近年来报道的大多数Pd基催化剂的性能。当组装成氢燃料电池(AEMFC)时,在高电流密度下具有出色的传质性能,峰值功率密度为0.86 W cm2。这得益于Pd NM的多孔结构和高达156.8 m2 g1Pd的活性比表面积(ECSA)。

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    图2 Pd NM/C及其他贵金属基催化剂的ORR和AEMFC性能测试

    为了理解HIER如何改变电子结构并优化ORR催化活性,对其进行了第一性原理计算(DFT)(图3)。结果表明:当最外层晶面拉伸率增大到m4(25%)时,决速步的反应能垒从0.919 eV降低到0.825 eV,这表明HIER在缓解氧中间体的过度吸附方面起着重要作用。

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    图3 Pd NM催化剂的DFT理论计算

    该研究不只为具有增强催化活性的二维多孔材料中的纳米孔提供了一种独到的结构论证和相应的理论解释,更加证明了贵金属基催化剂的催化能力。

    这项工作得到了国家自然科学基金、山西省自然科学基金、山西省科技创新重点团队、澳大利亚研究委员会等项目的支持,关键数据使用了国产亚洲精品美女久久久_99久无码中文字幕一本久道_亚洲成AV人影院_亚洲AV影院一区二区三区 狠狠躁夜夜躁人人爽天天不卡_国产激情久久久久影院老熟女_精品性高朝久久久久久久分析测试与仪器共享中心、昆士兰科技大学高性能计算中心和澳大利亚国家计算基础设施的设备。

    原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412051

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